Grimm Hanau-ban látta meg a napvilágot. Jogi tanulmányok után 1814-től könyvtáros volt Kasselban, 1830-tól Göttingenben egyetemi tanár. 1852-ben felhagyott az oktatással és csak kutatásainak élt. Bátyjával, Jakob Grimm-mel együtt adta ki világhírű népmese- gyűjteményét. A szájhagyomány útján terjedő német mesék végleges nyelvi, művészi formája főként az ő műve. A régi német irodalommal is foglalkozott, többek között megjelentette az Edda-dalokat és két kötetben a német mondákat. Élete végén a bátyjával közösen szerkesztett Német szótáron dolgozott. Berlinben hunyt el 1859. december 16-án.