Székely a XIX. századi magyar festészet egyik kiemelkedő, európai rangú alakja volt. Az első, aki komoly művészi igénnyel kísérelte meg kifejezésre juttatni az 1848 utáni erősen összetett és ellentmondásos magyar társadalom életérzését. Történeti képein a szabadság bukásán érzett fájdalmat, portréival, aktjaival a XIX. századi magyar szépségideált fogalmazta meg. Legismertebb képei: Önarckép, II. Lajos holttestének megtalálása, Dobozy és hitvese, Egri nők, Mohácsi vész, V. László, Zrínyi kirohanása. Falképei például a pécsi székesegyházat, a tihanyi apátságot, a Mátyás templomot és a kecskeméti városházát díszítik.